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浆态相催化剂的直接制备及其浆态相催化反应中的溶剂效应及TiO_2相变规律的理论研究     在线阅读 整本下载 分章下载 分页下载 本系统暂不支持迅雷或FlashGet等下载工具
【英文题名】 A Theory Study on Solvent Effects for the Process of Slurry Catalyst Preparation and Reaction and the Phase Transition Mechanism of TiO_2
【作者】 左志军;
【导师】 黄伟;
【学位授予单位】 太原理工大学;
【学科专业名称】 化学工程与技术
【学位年度】 2011
【论文级别】 博士
【网络出版投稿人】 太原理工大学
【网络出版投稿时间】 2011-07-06
【基金】 973课题;国家自然科学;
【关键词】 催化剂制备; 催化剂结构; 溶剂; 第一性原理; 相变;
【英文关键词】 Catalyst preparation; catalayst structure; solvent effects; the first- principles methods; phase transition;
【中文摘要】 本课题组在煤气化的基础上,目前正致力于CO和H2合成二甲醚,CH4和CO2合成乙酸的研究。在CO和H2浆态床一步法合成二甲醚的研究中,由于传统催化剂在使用过程中均存在失活现象,本课题组针对浆态床使用特性而提出了一种催化剂全新制备方法完全液相法,完全液相法制备的CuZnAl催化剂在浆态床合成二甲醚反应中具有良好的稳定性;在CH4和CO:合成乙酸过程中,溶胶凝胶法制备的CoPd/TiO2催化剂活性高于浸渍法催化剂。研究发现,溶胶凝胶法制备的催化剂载体Ti02发生了锐钛矿到金红石的相变。 本文针对本课题CO和H2合成二甲醚,CH4和C02合成乙酸两个研究方向中不同催化剂制备方法引起的催化性能差异,研究了催化剂制备方法对催化剂结构的影响、制备过程中溶剂对催化剂形成时的影响以及溶剂对催化反应的影响。本文首先通过第一性原理(DFT)研究了完全液相法制备的CuZnAl催化剂在制备过程中溶剂对其结构的影响以及溶剂对合成气制备二甲醚过程中反应物吸附、反应过程和产物脱附的影响。然后通过XRD和XPS表征研究了溶胶凝胶法和浸渍法制备的Co/TiO2、Pd/TiO2和CoPd/TiO2催化剂结构差异,最后通过DFT对相变原因...
【英文摘要】 In recent years, our research group has been working on the dimethyl ether(DME) synthesis from syngas(CO and H2) and acetic acid synthesis from CH4 and CO2 based on the coal gasification. In the process of DME synthesis, the conventional catalysts are easily deactive. Therefore, the complete liquid phase method had been put forward according to the properties of slurry reactor, and the catalysts have excellent stability; In the acetic acid synthesis, it is found that the catalytic activity of the sol-gel is...
【更新日期】 2011-08-02

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导师:黄伟    导师单位:太原理工大学    学位授予单位:太原理工大学
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