通过醋酸苯乙胺后处理制备高性能2D/3D锡铅钙钛矿太阳能电池

【作者】 薛香羽； 张龙龙； 郝阳； 任静琨； 吴宇坤； 孙钦军； 崔艳霞； 王安帮； 郝玉英； 李仕奇；

【机构】 太原理工大学；

【摘要】 环境友好型混合锡铅钙钛矿太阳能电池（PCSs）近几年来取得了很大的进展。然而,由于Sn²⁺容易被氧化为Sn⁴⁺,且Sn²⁺比Pb²⁺的路易斯酸度更大,反应更快,这些缺点导致了混合锡铅钙钛矿太阳能电池的不稳定性。本文通过后处理技术有机铵盐材料醋酸苯乙胺（PEAAc）和常用的碘化苯乙胺（PEAI）分别插入钙钛矿/电子传输层进行界面修饰。与PEAI相比,PEAAc更容易与3D钙钛矿反应形成2D-3D结构,并且避免过量I^-的引入,以实现混合锡铅钙钛矿光电性能和稳定性的有效提高。研究结果表明,PEAAc对钙钛矿电池的优化改善主要表现在以下几个方面:（1）,PEAAc可以与3D钙钛矿薄膜表面PbI2/SnI2相互作用,形成2D钝化层,从而更好地钝化薄膜表面和晶界,减小晶界与晶粒之间的电势差,更有利于抑制电荷复合,延长载流子寿命;（2）,PEAAc与3D钙钛矿形成2D-3D结构后,整体能级上移,PEAAc-PVK的价带顶部高于对照组,提高了载流子在钙钛矿/ETL界面处的传输效率,因此可以获得更高的VOC和JSC;（3）,XPS和模拟计算表明,在所有卤化物离子中,醋酸根离子对碘空位具有最高的结合能。Sn²⁺和Ac^-之间的强配位可以有效抑制Sn²⁺的氧化,因此PEAAc无需添加其他添加剂即可防止Sn（Ⅱ）氧化为Sn（Ⅳ）。经过PEAAc处理后最优器件的PCE可高达18.36%,在N₂下700 h后保留了60%的初始PCE。这项工作证实了PEAAc是一种有前途的有机卤化物盐,可用于提高Sn-Pb钙钛矿太阳能电池的性能和稳定性,并为消除PSCs中的晶格缺陷和改善光电性能提供了一种直接途径。更多还原