具有核壳结构的磁性高可见光活性TiO₂催化剂

【作者】 魏凤玉； 刘涛； 王辉；

【机构】 合肥工业大学化学与化工学院；

【摘要】 磁载纳米TiO₂因具有无毒、可回收及催化活性高等优点而受到广泛关注,但磁载纳米TiO₂仍存在以下缺点:磁性材料在酸性条件下不稳定性,TiO₂直接与磁性材料接触造成光催化活性下降;此外,TiO₂较宽的禁带宽度使其只能吸收λ<387nm的紫外光,不能充分利用太阳光。为解决上述问题,课题组制备了具有核壳结构的三元TiO₂光催化剂。首先,采用沉淀法制备出ZnFe₂O₄、CoFe₂O₄磁性纳米粒子;之后,以葡萄糖、rGO为原料制备出ZnFe₂O₄@C、CoFe₂O₄@rGO二元磁核;最后,以TBOT为钛源,制备了F、N和S、N非金属元素共掺杂改性的三元复合催化剂ZnFe₂O₄@C@TiO₂-FN（ZCT-FN）、CoFe₂O₄@rGO@TiO₂-SN（CFGT-SN）。在可见光照射下CFGT-SN、ZCT-FN对甲基橙的降解速率分别为0.0052min^-1、0.0226min^-1,是商品P25的1.3倍和4.2倍。FETEM、VSM结果表明,CFGT-SN、ZCT-FN为具有超顺磁性、核壳结构的球形颗粒,饱和磁化强度分别为1.7emu/g、12.8emu/g,可利用外界磁场进行回收重复使用。通过XRD分析,ZnFe₂O₄、CoFe₂O₄为尖晶石结构,外层TiO₂为锐钛矿结构;XPS结果表明,CFGT-SN中S、N在TiO₂晶格中取代0分别形成了S-Ti和N-Ti键,ZCT-FN中F以F-Ti键掺入TiO₂中,N取代0位掺入TiO₂中。UV-Vis DRS发现两种催化剂的吸收边发生明显红移,CFGT-SN带隙能减小为1.73Ev,ZCT-FN带隙能减小为1.82eV。在光电流密度实验中CFGT-SN和ZCT-FN的最大光电流密度分别为0.71μAcm^-2、1.54μAcm^-2,是同等条件下P25的最大光电流密度的1.4倍和3倍。因此,具有核壳结构的三元复合催化剂有较好的应用前景。更多还原