基于主方程的燃烧反应机理跨尺度理粗粒化表达

【作者】 吉琳； 曲泽星； 李辉； 高加力；

【机构】 首都师范大学化学系； 吉林大学；

【摘要】 燃烧化学是以获得开放状态下稳定高效的宏观燃烧条件为目的的特殊化学研究,因而燃烧化学反应机理的研究的关键任务是将微观基元反应信息准确而高效的表达为宏观唯象反应的相关信息,提炼宏观尺度下的反馈反应机制。常见的燃烧反应机理简化方法的目标多是"筛选"详细反应机理,用少量机理信息损失换取计算效率的大幅提高,本文则提出以粗粒化的思想对反应详细机理进行符合统计规律的宏观表达。主方程是质量守恒定律在刻画Markov随机过程演化规律的具体形式,描述状态存在概率随时间的演化规律。在不同尺度下,化学反应动力学演化过程中对"态"和"态"间转移概率有的不同定义和理论来描述,因而主方程在不同尺度和研究领域中也有不同具体形式和名称,如能量粗粒化主方程（Energy Grained Master Equation）^[1]、马尔科夫态模型（Markov State Model）^[2]以及化学主方程（Chemical Master Equation）^[3]等。本报告将探讨基于主方程框架的燃烧反应机理的跨尺度粗粒化表达方法。更多还原