利用浓度分辨光谱研究有机-无机杂化钙钛矿材料中自由载流子与激子的动态共存

【作者】 王树峰； 王伟； 李渝；

【机构】 北京大学物理学院现代光学研究所及人工微结构和介观物理国家重点实验室；

【摘要】 基于有机-无机杂化钙钛矿光伏器件效率已经超过20%,是最有潜力的新一代光伏器件。在器件制备方面人们尝试了多种新的方法,接近最高效率的电池也已经在很多实验室中得以实现,表现出钙钛矿材料是一种具有广泛适应性的、性能优异的光伏材料。但是,这一材料同时也表现出许多令人困惑的新现象,例如,对于环境、制备方法、以及存储条件敏感,导致重复性较差;效率曲线的回滞效应与器件制备和结构密切相关。基本物理参数也具有不确定性,例如通过多种方法测量获得激子结合能,其结果的变化超过一个量级;实验得到的电子-空穴对有效质量也有数倍之差;激发态寿命在薄样品和厚样品中的差别也达到一个量级,含氯钙钛矿材料的寿命还要再高一个量级。这些结果表明材料具有复杂的多重属性,与传统的半导体材料存在显著差异。基于钙钛矿材料的独特之处,我们设计了全新的光物理研究方法:浓度分辨(瞬态)光谱。这一技术基于瞬态时间分辨光谱,提出了直接观察激发态浓度相关光物理的方法。这使得我们可以在数个量级的激发强度内直接观察自由载流子与激子的动态平衡,从而首次在钙钛矿(乃至半导体)材料中观察到二者的浓度相关热平衡现象。同时,这一技术直接揭示了材料的激子结合能,有效质量,以及离子极化在激子形成中的屏蔽作用。这些光物理参数在单一光学实验中得到,从而使我们发现了样品之间光物理特性的明显差异。这些方法和结果将使我们可以方便地研究基于具体样品的构型与物性关系,从而推进人们对这一材料微观机制的深入研究。更多还原