【作者】 陈涛； 张玉微； 徐维林；

【Author】 Tao Chen;Yuwei Zhang;Weilin Xu;Changchun Institute of Applied Chemistry,Chinese Academy of Science;University of Chinese Academy of Sciences;

【机构】 中国科学院长春应用化学研究所； 中国科学院大学；

【摘要】 单分子荧光技术广泛应用于生物领域中,近几年,其在非生物体系中运用也发展起来,并作为一种研究手段在探究光催化,纳米催化,电催化的机理上发挥了巨大的作用。本工作利用单分子荧光技术在单颗粒水平上系统研究了钯纳米立方体表面边上原子与面上原子的催化动力学行为,从而揭示了单纳米粒子边上原子和面上原子的一系列全新的催化特性和两者对单纳米粒子整体活性贡献大小的差异。结果发现,对于产物生成过程,边和面具有相似的反应行为,但边上原子表现出比面上原子高得多的催化活性,而对于荧光产物分子的脱附过程,边上原子与面上原子却表现出完全相反的行为。通过该工作,单分子荧光技术研究方法首次从原来的单纳米粒子水平拓展到了亚单纳米粒子水平。更多还原

【Abstract】 In order to understand the catalytic properties or roles of different types of surface atoms on metal nanocatalysts, the catalytic kinetics of the different types of surface atoms(plane & edge) were revealed for the first time by a statistic quantitative deconvolution of observables obtained from traditional single-molecule nanocatalysis of Pd nanocrystals. It was found that the edge and plane of Pd nanocubes show similar size-dependent product formation process but inverse product dissociation process. The work reported here pushes the traditional single-molecule nanocatalysis method a big step forward to sub-particle level.更多还原