聚合物单晶中分子间相互作用的单分子力谱与受控分子动力学模拟研究

【作者】 张文科； 宋宇； 吕秀娟； 杨鹏； 冯伟；

【机构】 吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室；

【摘要】 研究聚合物晶体中单个高分子链间的相互作用以及高分子链在结晶过程中的行为有助于揭示聚合物结晶机理并为调控结晶过程(晶体工程)奠定坚实基础。基于原子力显微镜技术(AFM)的单分子力谱方法的出现使得单分子操纵以及分子内、分子间相互作用的定量研究成为可能。然而,由于体系的复杂性,利用AFM单分子力谱研究聚合物凝聚态中的分子间相互作用充满了挑战性。通过优化样品制备(偶联)方法,并将AFM成像与单分子操纵原位结合,我们建立了将单个高分子链从晶体中拉伸出来(即,单分子熔融)的实验方法并定量研究了熔融力的大小。利用该实验方法,我们系统研究了聚合物晶体中的链组成、链构象(如螺旋与平面锯齿)以及聚合物的末端基团对单个聚合物分子熔融力大小的影响规律。另外,我们利用受控分子动力学模拟(SMD)从原子尺度揭示了外力诱导的晶体熔融过程的机理。我们的实验结果还显示SMD模拟可以很好地预测单个聚合物分子从晶体中熔融过程中的纳米力学性质。更多还原