分子筛催化反应碳正离子中间物种的研究

【作者】 戴卫理； 武光军； 李兰冬； 关乃佳；

【机构】 南开大学材料科学与工程学院；

【摘要】 在固体酸催化的多相催化反应中,吸附在B酸位上的碳烃化合物质子化形成的碳正离子中间物种的表征,一直是多相催化反应领域研究的热点和难点。在以往的研究中,通过固体核磁共振技术,原位紫外以及原位红外技术在分子筛催化的多相催化反应中己成功检测到大分子碳正离子物种的存在,如多甲基苯基碳正离子、多甲基环戊基以及环己基碳正离子等。然而,有关小分子碳正离子的表征仍是固体酸催化反应领域的一个挑战。本文在我们以往的研究基础上^[2-7],利用¹H和¹³C固体核磁共振技术、氨气探针分子吸附以及理论计算相结合的手段对H-ZSM-5分子筛上异丁烯转化过程形成的异丁基碳正离子进行深入的研究。通过NH₃探针分子的原位吸附,成功捕获并稳定异丁烯转化过程生成的异丁基碳正离子,并通过¹H和¹³C MAS NMR手段以及理论计算的方法确定了上述物种的存在。该方法对多相催化反应中小分子碳正离子的表征具有较好的借鉴意义。更多还原