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仿生[FeFe]-氢化酶模型化合物可见光驱动下的光催化产氢特性
Photocatalytic H2 evolution characteristics based on biomimetic [FeFe]-hydrogenase model compounds synthesized under irradiation of visible light
【Author】 Hui-Qin Zheng;Heng Rao;Yao-Ting Fan;Hong-Wei Hou;College of Chemistry and Molecular Engineering,Zhengzhou University;College of Chemistry and Environment,Henan Institute of Education;
【机构】 郑州大学化学与分子工程学院; 河南省教育学院化工学院;
【摘要】 氢化酶是微生物产氢的核心,模拟氢化酶的结构或功能实现人工可控的温和条件下的氢能生产,在清洁能源领域具有十分重要的意义。本文合成了四个新的仿生[Fe Fe]-氢化酶模型化合物,即{(μ-pdte)[Fe(CO)3][Fe(CO)2L],μ-pdte=μ2-S(CH2)2CH[(CH2)3COOCH3]S-μ2,L=CO(1),L=PPh3(2)},(μ-pdte)[Fe(CO)3][Fe(CO)(phen)](3)和[(μ-BNT)Fe2(CO)6][(BNT=(R)-1,1’-Binaphthalene-2,2’-dithiol),(4)],在通过元素分析、IR、1H NMR、MS和CV等对目标样品的结构和性质进行测试和表征基础上,用构建的三组分均相光催化产氢体系对目标样品的产氢性能进行了评价。在乙腈/水=1/1的混合溶剂中和最佳条件下,样品的最大氢产量分别是52.2μmol(6.5 TON,vs.1)),67.4μmol(8.4 TON vs.2),26.1μmol(3.3TON vs.3)和404 TON(vs.4),产氢时间持续3.5~4.5 h。在此基础上,对目标样品结构对产氢活性的影响,及其产氢机理进行了详细的讨论。
【Abstract】 Four new biomimetic [Fe Fe]-hydrogenase model compounds had been synthesized and characterized. The maximum H2 yield was recorded to be 52.2μmol( 6.5 TON vs. Cat.1), 67.4μmol(8.4 TON vs. Cat.2), 26.1μmol(3.3TON vs. Cat.3) and of 404 TON(vs. Cat.4) under the conditions and p H of 11 in CH3CN/H2O(v:v,1:1) after 3.5h-4.5h irradiation.
- 【会议录名称】 第十三届固态化学与无机合成学术会议论文摘要集
- 【会议名称】第十三届固态化学与无机合成学术会议
- 【会议时间】2014-08-17
- 【会议地点】中国吉林长春
- 【分类号】TQ116.2;O643.36
- 【主办单位】中国化学会