氢化ZnO纳米晶的室温铁磁性研究

【作者】 薛旭东； 刘亮亮； 王柱； 吴奕初；

【机构】 武汉大学物理科学与技术学院,湖北省核固体物理重点实验室；

【摘要】 2000年Dietl在《Science》上的一篇理论计算指出Mn掺杂的p型ZnO的居里温度在室温以上,这个结论开启了ZnO基稀磁半导体的研究热潮。人们几乎把所有的3d过渡金属元素都掺入ZnO基体中,并且基本都具有室温铁磁性。除此以外,后来的研究发现非金属掺杂（例如C,N等元素）甚至未掺杂的纯氧化物纳米材料也都具有室温铁磁性。因此,这说明氧化物半导体的铁磁性不仅与磁性元素相关,还可能与半导体的微结构和电子状态有关。本文利用正电子寿命测量,配合X射线光电子能谱（XPS）、拉曼（Raman）光谱、光致发光（PL）谱以及第一性原理计算（first-principles calculations）研究了氢化ZnO纳米晶的室温铁磁性的来源,获得主要结论如下:1.通过使ZnO纳米晶在含5%H₂的Ar气氛下退火和O₂中退火,实现了纳米ZnO的室温铁磁性在"开"和"关"状态之间的转换。同时,在纯Ar气和O₂的退火情形下,这种"开"、"关"状态之间的转换却不能被实现。2.结合XPS测量和正电子湮没技术分析,Zn空位和OH键形成的Vzn+OH复合体对于测量到的铁磁性起着关键的作用。拉曼散射光谱和光致发光谱测量排除了O空位作为铁磁性的来源。3.根据第一性原理计算,单独的Zn空位虽然具有1.65μB的磁矩,但形成能却非常高,而Zn空位和OH键组成的V_Zn+OH复合体由于其较低的形成能而非常容易存在,同时,这样的结构也贡献了0.57μB的磁矩。更多还原