【英文题名】
Preparation, Characterization and Catalytic Performance of Nano-Silica-Supported N-CuCl_2 Complex
【作者】
梁亚男 ;
【导师】
程庆彦 ;
【学位授予单位】
河北工业大学 ;
【学科专业名称】
化学工艺
【学位年度】
2008
【论文级别】
硕士
【网络出版投稿人】
河北工业大学
【网络出版投稿时间】
2009-07-15
【基金】
Natural Science Foundation of China;
【关键词】
负载 ;
接枝 ;
氧化羰基化 ;
含氮配体 ;
碳酸二甲酯 ;
微波技术 ;
【英文关键词】
supported ;
grafted ;
oxidative carbonylation ;
N-donor ligand ;
dimethyl carbonate ;
microwave irradiation ;
【中文摘要】
均相催化剂虽然活性高但往往难以分离且有腐蚀性,而多相催化剂则易于分离、再生和回收使用。为使甲醇液相氧化羰基化催化剂兼具均相与多相催化剂的优点,首次采用微波固相法,进行了SiO_2负载含氮配体金属铜配合物催化剂的制备、表征及催化性能的研究,并优化了反应条件。
采用微波固相法制备了纳米SiO_2负载咪唑、2-甲基咪唑、1,10-邻菲啰啉、2-氨基吡啶和3-氰基吡啶多种金属配合物催化剂。采用FT-IR、UV-vis、XPS等分析方法对产物进行了表征,结果表明,配体中氮原子与金属间形成了配位键,负载型配合物已成功制备出。考察了制备条件以及催化反应条件对甲醇液相氧化羰基化反应中催化剂性能的影响,在反应条件为120℃, Po_2=0.8 MPa, Pco=1.6 MPa, 2 h, c(Cu)=0.10 mol/L, n(2-氨基吡啶):n(CuCl_2)=1:1,MI time=10 min时,DMC收率可达7.10 %,远高于纯氯化铜催化剂的2.89 %。并且随着反应压力和时间的增加,DMC收率呈递增的趋势。
采用偶联剂γ-氯丙基三乙氧基硅烷对纳米SiO_2进行表面改性制备载体“...
【英文摘要】
Homogeneous catalyst is environmentally unfriendly for it can’t separate from reaction system easily and has corrosive effect on the reactor material. However, heterogeneous catalyst has some attractive advantages for removing from reaction mixtures easily and can recycle use. This thesis deals with the preparation, characterization and catalytic reactivity in the liquid phase oxidative carbonylation of nano-silica-supported N-CuCl_2 complex catalysts.
Silica-supported IM, 2-MIM, Phen, 2-AP, 3...
【更新日期】
2009-07-29
【相同导师文献】
导师:程庆彦 导师单位:河北工业大学 学位授予单位:河北工业大学
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