【英文题名】
Development of the Catalyst Used in Aerobic Oxidation of β-Isophorone and the Study of Their Mechanism
【作者】
毛建拥 ;
【导师】
李浩然 ;
【学位授予单位】
浙江大学 ;
【学科专业名称】
化学
【学位年度】
2009
【论文级别】
博士
【网络出版投稿人】
浙江大学
【网络出版投稿时间】
2011-05-20
【关键词】
空气氧化 ;
β-异佛尔酮 ;
均相催化 ;
非均相催化 ;
无金属催化 ;
【英文关键词】
air oxidation ;
β-isophorone ;
homogeneous catalysis ;
heterogeneous catalysis ;
metal-free ;
【中文摘要】
由于氧化反应不仅是有机化合物官能团化的重要一环,同时也是污染十分严重的反应,给环境带来了极大的危害,所以氧化反应的绿色化一直是化学化工领域研究的热点。分子氧是最廉价,清洁的氧化剂,且理论氧化产物除目标产物就是水,在温和条件下实现分子氧氧化是将碳氢化合物转化为含氧有机物最理想的方法。然而,由于分子氧的惰性,一般情况下分子氧不能直接对底物进行氧化,而必须借助于合适的催化剂进行活化。因此,在分子氧氧化反应中,高效、高选择性,能够活化分子氧的催化剂的开发是研究的关键。本论文的研究以维生素E中间体β-异佛尔酮的氧化为模板,以空气为氧化剂,从环境和经济的角度设计和开发了适合这一反应的各种均相和非均相催化剂；同时通过反应过程的监控以及反应中间体的分析,对反应机理进行了猜测和证明。
论文首先以天然氨基酸为原料,合成了一系列Salen型和三齿型氨基酸席夫碱-金属络合物,并首次应用于p-异佛尔酮催化氧化反应中。从反应效果来看,新合成的氨基酸类席夫碱比传统席夫碱类催化剂具有更好的催化活性及选择性。同时相比于Salen型席夫碱催化剂,三齿型氨基酸席夫碱催化剂结构更简单,便宜易得,且性质稳定,是适合工业应用的仿生催化剂。另一方...
【英文摘要】
Green oxidation of organic compounds has attracted much attention in the field of chemistry and chemical engineering. Molecular oxygen is the cheapest and cleanest oxidant, and when it is used in oxidation, its by-product is only H2O. Thus the best way for the conversion of hydrocarbons to oxygen-containing products is through molecular oxygen oxidation under mild conditions. However, since molecular oxygen is inert, it could not react with substrates directly. In fact, molecular oxygen must be activated fi...
【更新日期】
2011-07-11
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导师：李浩然 导师单位：浙江大学 学位授予单位：浙江大学铜催化空气氧化2,3,6-三甲基苯酚的机理及螯合型离子液体在该反应中应用 [D]. 浙江大学,2019螯合型离子液体的物性和谱学性质研究 [D]. 浙江大学,2018钴铜离子在碱性条件下催化氧化甲酚类化合物的特征性研究 [D]. 浙江大学,2017氢键作用对烯烃异构化及离子液体捕获CO_2过程中质子转移反应影响的理论研究 [D]. 浙江大学,2015离子液体的物性研究 [D]. 浙江大学,2015质子型离子液体醋酸铵的离子率及平衡研究 [D]. 浙江大学,2012对甲酚分子氧氧化的催化剂开发及工艺优化 [D]. 浙江大学,2013超临界反应合成苄叉丙酮工艺研究 [D]. 浙江大学,2014NHPI类似物的合成及其在催化分子氧氧化中的应用 [D]. 浙江大学,2012两亲性嵌段共聚物的设计及在羟基磷灰石矿化中的研究 [D]. 浙江大学,2010
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