【英文题名】
Synthesis, Characterization and Reactivity of Acireductone Dioxygenase Model Complexes
【作者】
林浩 ;
【导师】
孙英姬 ;
【学位授予单位】
大连理工大学 ;
【学科专业名称】
无机化学
【学位年度】
2014
【论文级别】
硕士
【网络出版投稿人】
大连理工大学
【网络出版投稿时间】
2015-06-01
【关键词】
酸式还原酮双加氧酶 ;
活化分子氧 ;
结构和功能模型 ;
电子效应 ;
金属离子效应 ;
【英文关键词】
Acireductone dioxygenase ;
O_2activation ;
Structural and functional models ;
electronic effects ;
metal ion effects ;
【中文摘要】
酸式还原酮双加氧酶(Acireductone Dioxygenase简称ARD)有含Fe(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)两种酶,它们活化利用分子氧选择性地氧化断裂完全相同的底物酸式还原酮的C-C键得到不同的产物,人们对其反应机理和调控机理还不清楚。为进一步弄清His98、 Glul02、金属离子及底物的电子效应对ARD活化分子氧并选择催化氧化C-C键断裂机理和调控机理,本论文做了一系列的研究工作,具体如下：
(1)设计合成了新的分子内导入4/5-咪唑基和羧基的ARD模型配体LH{LH:[(lH-Imidazol-4-ylmethyl)-pyridin-2-ylmethyl-amino]-aceticacid)}并通过API/MS、 IR等进行了表征。
(2)设计合成了含LH和模型底物1-对-R1-苯基-2-R2-3-苯基-1,3-丙二酮(1-p-R1-pheny1-2-R2-3-pheny1-propane-1,3-dione简称S, S2:R1=H, R2=OH; S3R:R1=NO2, Br,H,Me,OMe,R2=H)相应的Fe-ARD和Ni-ARD三元模型配合物[MnLS2]和[MⅡLS3R](MI...
【英文摘要】
One of the most challenging reactions in chemistry and biology is the selective oxidative cleavage of aliphatic carbon-carbon bonds. Acireductone dioxygenase (ARD) include Fe-ARD and Ni-ARD, they activate and use dioxygen regioselective carbon-carbon bond cleavage for same substrate, result in diffrient prdcuts. There is currently little known regarding the mechanistic details of such processes. In this work, efforts have focused on, understanding the role that Glu102, His98, metal ion effects, substrate el...
【更新日期】
2015-06-25
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