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甲醇催化转化反应的固体核磁共振研究     在线阅读 整本下载 分章下载 分页下载 本系统暂不支持迅雷或FlashGet等下载工具
【英文题名】 Solid State NMR Study of Methanol Conversion Reaction
【作者】 严志敏;
【导师】 包信和; 韩秀文;
【学位授予单位】 中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);
【学科专业名称】 物理化学
【学位年度】 2003
【论文级别】 博士
【网络出版投稿人】 中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【网络出版投稿时间】 2004-05-12
【关键词】 固体NMR; 甲醇转化; 多量子MAS; NMR; 分子筛;
【英文关键词】 solid-state NMR; methanol conversion; multi-quantum MAS NMR; zeolites/molecular sieves;
【中文摘要】 固体催化剂结构和性质的表征,特别是吸附分子与催化剂表面的相互作用及其动态行为和催化反应过程的机理研究等,是研究多相催化体系的重要方面。固体高分辨核磁共振能提供丰富而独特的信息,特别是由于NMR具有原子专一性、高分辨和定量能力,固体核磁已经成为研究多相催化反应的有力工具。本论文主要以固体NMR为研究手段,以甲醇制烃类(MTH)作为探针反应,详细研究了催化剂的结构、吸附过程中反应物与催化剂的相互作用、反应过程中反应物与催化剂的相互作用,主要取得了如下结果: 1 原位MAS NMR实验结果表明,甲醇制烃类的过程是通过“碳池”机理来实现,“碳池”的组成随反应的进行而变化,在反应前期,“碳池”由饱和烃类构成,随着反应的进行,饱和烃类和不饱和烃类共同组成“碳池”。同时,“碳池”的组成还因催化剂种类的不同而异,在SAPO-34分子筛上,“碳池”的不饱和烃组成为高取代的烃类,而在HZSM-5上则为低取代的不饱和烃类。“碳池”同时也是结碳的前驱体。直接观测到了B酸位(活性中心)在反应中的动态变化过程,B酸位参与了中间物种的生成。对SAPO-34分子筛来说,晶粒大小同时还影响反...
【英文摘要】 Solid state NMR can provide unique and important information on the structure of solid catalysts, and the configuration and motion of adsorbates as well as the sequence of reaction steps. Owning to the wealth of structural and dynamical information available via NMR, particularly NMR atomic specificity, high resolution, and quantitative capabilities, solid state NMR method has played an crucial role in the study of the heterogeneous catalysis. In this thesis, the reaction of methanol conversion into hydroca...

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