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银在甲烷选择性催化还原NO_x反应中的催化行为

Behavior of Different Silver Species in the Selective Reduction of NOx by CH4 over Ag-HZSM-5 Catalyst

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【作者】 石川程谟杰曲振平杨学锋包信和

【Author】 SHI Chuan 1,2 , CHENG Mojie 1, QU Zhenping 1, YANG Xuefeng 2, BAO Xinhe 1* (1 State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, The Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China; 2 Laboratory of Plasma Physical Ch

【机构】 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,大连理工大学等离子体物理化学研究室,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 大连116023大连?

【摘要】 采用XRD ,TEM和UV Vis方法研究了Ag HZSM 5催化剂中活性组分银的价态和结构变化 ,并将这种变化与其在CH4 选择性催化还原NOx 反应中的活性和选择性相关联 .结果表明 ,惰性气氛下高温处理使交换到分子筛阳离子位上的Ag+ 自还原为Ag0 ,并在热的作用下聚集成纳米尺度的银颗粒Agn.纳米银颗粒Agn 的形成提高了银催化剂在CH4 选择性催化还原NOx 反应中的活性 ,但它的长大又促进了CH4 和O2 的直接燃烧 ,使CH4 选择性催化还原NOx 反应的选择性降低 .氧气气氛下高温预处理抑制了银颗粒的长大 ,并且氧气的氧化作用使银颗粒带有一定电荷 ,形成小的荷电纳米银粒子Agy + x .荷电纳米银粒子的形成使催化剂的活性降低 ,但提高了CH4 选择性催化还原NOx 反应的选择性

【Abstract】 Different silver species formed over Ag HZSM 5 catalyst have been identified by XRD, UV Vis and TEM, and their catalytic performance was investigated through the reaction of the selective catalytic reduction (SCR) of NO x by CH 4. By the pretreatment in a He stream at high temperatures, Ag + can self reduce to Ag 0 and then Ag 0 can aggregate into nano sized silver particles. The catalytic activity of the silver catalyst is increased by the nano silver particles formed. Much larger silver particles, formed with increasing the temperature, can accelerate the direct combustion of CH 4 with O 2 and decrease the selectivity of SCR of NO x by CH 4. High temperature pretreatment in 30%O 2/He stream depresses the growing of large silver particles, and makes silver particles charged to form Ag y + x . The presence of Ag y + x leads the catalyst to show better selectivity but poor activity in the reaction of SCR of NO x by CH 4.

【关键词】 HZSM5沸石甲烷选择性还原氮氧化物
【Key words】 silverHZSM 5 zeolitemethaneselective reductionnitric oxide
【基金】 国家自然科学基金 ( 2 0 0 0 30 11);“973”计划资助项目
  • 【文献出处】 催化学报 ,Chinese Journal of Catalysis , 编辑部邮箱 ,2001年06期
  • 【分类号】O643.3
  • 【被引频次】26
  • 【下载频次】381
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