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羰化氢解法低温合成甲醇的研究Ⅲ.氯化亚铜催化剂体系

Synthesis of methanol via carbonylation-hydrogenolysis at low temperature Ⅲ.Catalytic system of cuprous chloride

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【作者】 陈文凯刘兴泉梁国华吴玉塘于作龙

【Author】 CHEN Wen kai 1,2 ,LIU Xing quan 2, LIANG Guo hua 2,WU Yu tang 2,YU Zuo long 2 (1 Chemistry Department,Ningbo University,Ningbo 315211,China;2 Chengdu Institute of Organic Chemistry,the Chinese Academy of Sciences,Chengdu 610041,China)

【机构】 宁波大学化学系!宁波315211中国科学院成都有机化学研究所,成都610041,中国科学院成都有机化学研究所!成都610041,中国科学院成都有机化学研究所!成都610041,中国科学院成都有机化学研究所!成都610041,中国科学院成都有机化学研究所!成都610041

【摘要】 研究CuCl作主催化剂在液相合成甲醇和甲酸甲酯的反应。结果表明 ,该反应在低温 36 3-4 0 3K具有很高的催化活性。T =36 3K ,p =5 0MPa,甲醇时空产率可达到 2 0 8gL-1h-1。同时反应温度也影响反应的选择性。实验发现 ,甲醇的初始加入量对催化剂反应活性影响很大 ,最佳值为 2 %。二氧六环是很好的反应溶剂 ,可提高反应活性 ,助剂H的加入可提高催化剂的活性 ,并降低反应温度 ,在 343K时 ,甲醇的时空产率为 40 3g·L-1·h-1;经XRD和XPS AES表征发现 ,催化剂在反应中的活性中心为Cu+ ,反应经过羰化和氢解 2个过程。

【Abstract】 A slurry phase synthesis of methanol and methyl formate (MF) in a single reactor at low temperature is discussed Mixed catalyst system composed of alkali methoxide and cuprous chloride have been found to be active for methanol synthesis The reaction pathway likely involves a homogeneous carbonylation of methanol to methyl formate followed by the heterogeneous hydrogenolysis of methyl formate to methanol The reaction operates under relatively mild conditions(363-403K,3-6MPa) and the space time yield(STY) is reached to 20 8gL -1 h -1 ( T =363K, p =5 0MPa) and is 43 8gL -1 h -1 while adding promoter H The selectivity to methanol depends on temperature The concurrent synthesis displays salient differences from the individual reactions

【基金】 国家科委专用化学品办公室资助!项目 (合同编号 :85 95H 0 6 0 8)
  • 【文献出处】 天然气化工 ,Natural Gas Chemical Industry , 编辑部邮箱 ,2000年05期
  • 【分类号】TQ223
  • 【被引频次】3
  • 【下载频次】103
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