中更新世以来南海北部沉积硫地球化学记录对气候变化和富甲烷流体活动的指示

【作者】 冯俊熙； 张雨斐； 李牛； 梁金强； 梁前勇； 杨胜雄； 陈多福； Harunur Rashid；

【机构】 广州海洋地质调查局； 中国地质大学(武汉)； 中国科学院南海海洋研究所； 南方海洋科学与工程广东省实验室(广州)； 上海海洋大学；

【摘要】 研究意义:微生物硫酸盐还原（MSR）和相关的黄铁矿硫化物形成是海洋沉积物中重要的成岩过程。沉积物中黄铁矿的硫同位素组成(δ³⁴S_pyr)被证明对沉积速率以及有机碳含量和反应性的变化很敏感,特别是在大陆架和上陆坡（水深<350 m）。然而,深海沉积物中硫的成岩作用对气候和沉积条件变化的响应仍然了解甚少,相关研究有助于深入理解气候和沉积条件变化对深海沉积物中硫的早期成岩作用的影响,创新点:揭示了季风气候和沉积条件变化对深海海域沉积物中硫的地球化学特征的控制作用。研究方法:测定了南海北部陆坡天然气水合物富集区中更新世370 ka以来连续的钻孔沉积物岩心的碳、硫等元素含量及其同位素数据,基于此分析了沉积物中总有机碳（TOC）和总硫含量以及自生黄铁矿硫同位素的变化机制。研究结果与主要结论:研究结果表明（1）TOC含量在冰期明显增加,这应该是由于1)冰期东亚冬季季风增加了上层海水真光层的营养物质供应而提高了初级生产力;2)冰期海平面下降导致有机碳向深海更高效地转移;3)底层水溶解氧减少导致有机碳能够更好地保存。（2）在硫酸盐-甲烷转换带（SMTZ）上方沉积物中,总硫和铬还原硫含量与TOC含量呈正相关,表明冰期有机碳埋藏通量的增加促进了有机碎屑硫酸盐还原（OSR）和自生黄铁矿的形成。冰期-间冰期旋回过程中海洋沉积环境的变化并没有造成δ³⁴S_pyr（-51.2‰～-41.0‰）发生较大变化,最有可能是由于深海相对较低的沉积速率导致OSR作用能够产生很大的硫同位素分馏。（3）在SMTZ及其下伏沉积物中,硫酸盐驱动的甲烷厌氧氧化作用促进了更大量的自生黄铁矿的形成。该过程形成了一个封闭的成岩系统,导致δ³⁴S_pyr在硫酸盐-甲烷转换带的正偏移(δ³⁴S_pyr最高达-15.8‰)。本项研究成果揭示了季风驱动的生产力变化对有机碳和硫的埋藏具有重要的控制作用,冰期（特别是倒数第二次盛冰期和末次盛冰期）气候环境的变化可以促进深海沉积物碳封存。通过强调早期成岩作用在基于黄铁矿含量和硫同位素组成的古环境重建中的重要性,补充了沉积物的硫地球化学记录中局部成岩控制的证据,有助于深化对海洋沉积物中硫的早期成岩过程控制机理的理解。更多还原