CuBi₂O₄光阴极水还原过程中电荷传输规律的光谱电化学研究

【作者】 张子英； 朱斌； 关祥久；

【机构】 西安交通大学；

【摘要】 CuBi₂O₄是近年来新兴的一种多元金属氧化物光阴极材料,具有窄带隙、理论光电转换效率高和光电流起始电位较正等特点。然而,目前应用于光电催化水还原的CuBi₂O₄光阴极光电流普遍较低,这与光生载流子在其体相与电解液界面处的严重复合有关。我们利用电化学阻抗谱（EIS）,调制光强的光电流/压谱（IMPS,IMVS）等谱学技术,在操作条件下对CuBi₂O₄光电极-电解液界面的界面电荷传输动力学进行研究。通过对EIS的结果分析,发现光阴极在光电流起始电势窗口存在表面态电容,分布类似于"高斯"函数形状,这将会在光电极-电解液界面处诱导形成"费米钉扎",削弱内建电场强度,导致光生电子与空穴的复合。IMPS拟合的动力学参数则更为明显地传递出光电极界面电荷传输缓慢的信息,即使在相对平带电位施加～0.7 V偏压的条件下,其界面传输效率仍低于10%,这是此类光阴极材料目前报道的光电流普遍较弱的主因之一。除此之外,IMVS测试结果表明,与电荷传输速率有关的时间常数相比其他光阴极（如Sb₂Se₃）的大一个数量级,预示着CuBi₂O₄在界面处与体相内均存在强烈的复合。这些操作条件下的综合光谱电化学分析,为研究光电极-电解液界面的载流子动力学规律提供了新内涵,将为理解和合理设计高效的CuBi₂O₄基光电化学催化体系提供有益的指导。更多还原