钙钛矿电池的界面调控及稳定性

【作者】 葛艳松； 王海兵； 陈聪； 杨光； 柯维俊； 方国家；

【机构】 湖北省武汉市武汉大学物理科学与技术学院；

【摘要】 抑制铅卤钙钛矿缺陷、相分离及离子迁移,是提高器件效率和稳定性的关键。采用了碘化钾（KI）、四氟-四氰二甲基对苯醌（F4-TCNQ）掺杂和苯乙胺氢碘酸盐（PEAI）、TEACl、BABr等表界面钝化以及2D/3D梯度化技术,使FAPb(I_xBr_1-x)₃钙钛矿的体、表界面缺陷和相分离得到抑制,提高了离子迁移活化能,从而抑制了器件的暗态饱和电流密度,降低了开路电压损失。采用丁胺分子对三维钙钛矿表面的处理,一方面在三维钙钛矿表面形成了梯度能级分布的二维钙钛矿表面钝化层;同时丁胺分子在热动力学的驱动下自上而下扩散,在钙钛矿薄膜内的晶界处形成了二维/三维钙钛矿的本体异质结。从而有效降低了三维钙钛矿薄膜的面缺陷和体缺陷浓度。这种表面和体内的协同钝化策略有效地降低了不同带隙宽度钙钛矿薄膜中的非辐射复合损失。在1.63 eV带隙的钙钛矿电池中获得了1.24 V的V_OC。在1.53 eV带隙的钙钛矿中获得了23.78%的效率,VOC高达1.21V。该协同钝化减少开路电压损失策略被证明同样适合于带隙宽度为1.56 eV和1.73 eV的钙钛矿。对于1.68 eV的FA_0.8Cs_0.2Pb(I_0.8Br_0.2)₃宽带隙钙钛矿薄膜,采用TEACl表面修饰,形成了2D/3D钙钛矿异质结,钝化了钙钛矿表面缺陷,实现了1.19 V的开路电压（即490 mV）开路电压损失,以及20%以上效率的宽带隙钙钛矿电池。此外,TEACl处理的器件还具有较好的湿度稳定性、长期储存稳定性以及热稳定性。最后,以此宽带隙钙钛矿作为顶电池,CIGS作为底电池组装了4-T钙钛矿-CIGS叠层太阳能电池,并取得了27.3%的转换效率。同时,由于二维钙钛矿具有良好的环境稳定性,基于这种方法制备的二维/三维钙钛矿电池,其稳定性也得到了显著提高。对于正置电池提出了采用NbCl₅和BABr上下内封装的概念,抑制了卤素I的迁移,提高了器件的MPP测试稳定性。揭示了零价铅的起源和作用^[3];提出了在钙钛矿薄膜退火前氯油胺修饰处理抑制残余碘化铅和零价铅的措施,使小面积器件效率达到25%,MPP测试稳定性得到大幅改善。通过进一步改善界面获得25.4%的认证效率。更多还原