非铅稀土双钙钛矿纳米晶中高效暖白光的载流子动力学研究

【作者】 尹航； 秦来顺； 韩克利；

【机构】 中国计量大学材料与化学学院； 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室；

【摘要】 非铅卤化物钙钛矿种类繁多且结构多样,同时具有环保、低毒、稳定以及光谱可调的特性,作为铅基卤化物钙钛矿的替代物有非常广阔的应用前景。Cs₂AgInCl₆作为研究最广泛的全无机非铅卤化物钙钛矿之一,具有极佳的光稳定性、热稳定以及空气稳定性,同时表现出宽频带荧光发射,其范围可覆盖400-800nm整个可见波段。然而,极低的荧光产率限制了该材料的商业化应用。一种可行的优化工艺是用稀土离子(Ln³⁺)作为活化剂改变波函数的对称性同时降低电子维度来打破禁阻跃迁。我们通过热注射方法将La³⁺引入到Cs₂AgInCl₆的晶格中,合成了一系列非铅Cs₂AgIn_1-γLa_γCl₆纳米晶。进一步通过调控纳米晶中La³⁺和Bi³⁺的含量,优化了纳米晶的稳定性和晶体质量,打破了光学禁阻跃迁,创造了一个新的低能量光学吸收通道,实现了在可见光区内明亮的暖白色发光。利用超快瞬态吸收光谱等手段研究了发光动力学,证明了以下三个结论:（1）高效的暖白光源于三重态自陷激子发射;（2）La³⁺和Bi³⁺同时取代In³⁺并入晶格后,纳米晶中注入的活性剂离子延长了荧光衰减寿命并加快了系间窜越进程,促进了激子单重态与三重态之间的快速转换;（3）当x=0.15且γ=0.25时Cs₂AgIn_1-γ-xBi_xLa_γCl₆纳米晶具有最优的光学潜力。更多还原