负载钯纳米粒子的异原子掺杂的碳纳米角复合物的制备及应用

【作者】 谭雪友； 吴小慧； 胡子琦； 马丁； 施祖进；

【机构】 北京大学化学与分子工程学院；

【摘要】 碳纳米角（carbon nanohorns, CNHs）,可看作是一种特殊的单壁碳纳米管,由于其独特的结构与优异的物理化学性质被广泛用于催化剂载体、生物医药及能量储存等领域的研究。本文通过一步超声法合成了负载Pd纳米粒子的异原子掺杂的碳纳米角复合物（Pd-XCNHs复合物,X代表异原子,如B、O、N、P）,并对Pd-XCNHs复合物的形貌、结构、二氢吲哚脱氢反应催化性能进行了研究。实验结果表明:虽然掺入的异原子不同,但Pd-XCNHs具有相同的骨架和相似的官能团,Pd纳米粒子均匀地分布在碳纳米角（CNHs、OCNHs、BCNHs NCNHs和PCNHs）上,粒径约为2～3 nm。当二氢吲哚脱氢反应的温度为110 ℃时,在没有添加任何氧化剂或保护气的情况下,Pd-XCNHs可以实现转化率达到100%和产率大于99%的催化效果。当反应温度降低到90℃,Pd-OCNHs仍可以达到100%的转化率和93%的产率的催化效果。结合材料性质和催化性能,我们提出了一个可能的反应机理:Pd⁰提供反应物吸附的主要活性位点,优先吸附二氢吲哚上的N原子,^[1]而OCNHs表面的羰基C=O是活化邻近N原子的C-H键的活性位点。^[2] Pd⁰与OCNHs的协同作用使得Pd-OCNHs的催化活性最高,这一发现为其他杂环脱氢反应提供了新的思路与策略。更多还原