钙钛矿纳米晶的设计合成与光催化应用

【作者】 徐杨帆； 杨慕紫； 周磊； 廖金凤； 匡代彬；

【机构】 中山大学化学学院；

【摘要】 卤化物钙钛矿材料凭借着消光系数高、吸光范围宽、载流子迁移率高等优异性能,作为理想的光吸收层近年来在太阳电池研究领域中取得了迅速的发展。但是受限于其在水或极性溶剂中易分解等问题,卤化物钙钛矿材料的光催化应用面临巨大挑战。我们利用中等极性的非水有机溶剂乙酸乙酯作为反应媒介,首次报道了CsPbBr3量子点材料在光照下稳定地进行催化还原CO2反应,其有效光生电子产率（即参与化学反应光生电子）可达到23.7μmol/g h。同时,合成了CsPbBr3量子点-氧化石墨烯复合材料,将光催化性能进一步提升了25.5%。此外,相关材料被制备为薄膜电极,通过电化学阻抗研究再次表明了由于氧化石墨烯优异的电荷萃取能力和导电性,使得CsPbBr3量子点/氧化石墨烯复合材料的内部电荷转移阻抗有明显下降。该研究为卤化物矿纳米晶材料提供了一个新的应用方向。在后续研究中,我们进一步合成了CsPbBr3纳米晶/无定型Ti O2复合物光催化剂,在一系列合成优化后,通过构建的异质结结构提高了光生载流子的分离与传输效率,并利用无定型Ti O₂对CO₂的吸附和活化作用,最终将该复合物在光催化还原CO2反应中的有效光生电子产率提高至64.5μmol/g h。铅是一种重金属元素,对生物体的健康有严重的危害。为此,我们通过热注入法,首次报道了无铅双钙钛矿型Cs2AgBiBr6纳米晶材料的合成及其在光催化还原CO₂反应中的应用。该工作中合成的Cs2AgBiBr6纳米晶尺寸小（9.5 nm）,单分散性良好,且在高湿度、长期光照或高温条件下都能表现出良好的物相稳定性。此外,Cs2AgBiBr6纳米晶仍具有可见光吸收能力,在模拟太阳光驱动的光催化还原CO2反应中,其最高可以获得17.5μmol/g h的有效光生电子产率。更多还原