廉价金属二氧化碳还原催化剂的设计制备及其光催化二氧化碳还原

【作者】 王锋； 胡俊超； 夏雾； 吴进；

【机构】 华中科技大学化学与化工学院；

【摘要】 光催化还原二氧化碳是人工光合作用研究中重要的半反应,发展高效、廉价的催化剂是推动光催化二氧化碳还原研究的关键。在此,我们发展了若干基于廉价金属的分子催化剂、负载型催化剂及量子点光催化剂（图1）并用于光催化二氧化碳还原,取得了以下进展:（1）设计合成了若干cis-CoN₄型分子催化剂,研究表明对催化剂主配体结构、辅助配体及临金属中心微环境的调控可显著影响分子催化剂活性及二氧化碳还原产物分布。（2）通过配位组装的方式将金属Co²⁺离子与氨基化修饰的Si O₂球配位,通过同步辐射等多种手段证明在SiO₂球表面形成了CoN₄结构,研究表明通过这种方法制备的CoN₄-SiO₂催化剂在可见光催化体系中能同时催化还原二氧化碳和质子生成一氧化碳和氢气。（3）制备了去配体表面富铬CdSe量子点（LRCR-CdSe QDs）光催化剂,研究表明在可见光照射下,LRCR-CdSeQDs能够在DMF中高效催化还原CO₂生成CO,体系生成CO的最高效率高达789 mmol g_cat^-1 h^-1,体系不需要添加任何辅助催化剂;研究揭示量子点光催化剂的Cd/Se比显著影响光催化活性,提高表面Cd原子量能够提升LRCR-CdSe QDs的二氧化碳还原活性。本次报告将汇报我们在二氧化碳还原催化剂/光催化剂设计及其光催化应用研究中的进展。更多还原