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应用ABEEMσπ可极化力场与QM方法相结合研究含钌化合物的水解机理
【机构】 辽宁师范大学化学化工学院；
【摘要】 我们将ABEEMσπ极化力场[1,2]与QM方法和分子动力学自由能微扰的方法相结合,并应用于研究含钌的两个典型化合物ImH[trans-Ru（Im）2Cl4]（ICR）和[ImH][trans-RuCl4（DMSO）（Im）]（Im=imidazole, DMSO=dimethylsulfoxide）（NAMI-A）的水解机理。我们的研究是首次使用显性水模型来研究该类化合物的水解。水解反应路径上的所有构型都是通过QM/MM（ABEEM）方法迭代优化得到,随后利用ABEEMσπ力场和ABEEM-7p水模型[3,4]进行分子动力学模拟。由分子动力学-自由能微扰的方法计算反应的活化自由能。结果显示将ABEEMσπ极化力场与QM方法相结合精确地计算了QM区域与MM区域的静电相互作用。作为浮动电荷极化力场,ABEEMσπ极化力场能够快速准确地计算体系的电荷分布,精确地描述MM区域的电荷进而更好的反应出MM区域对QM区域的影响。我们得到的反应路径上的构型和反应活化自由能与实验值相符。将ABEEMσπ极化力场与QM方法相结合提高了QM/MM方法的精确度,可应用于为研究更多的化学反应。
【关键词】 ABEEMσπ极化力场；
QM/MM(ABEEM)方法；
分子动力学-自由能微扰；
水解反应机理；
【基金】 国家自然科学基金的资助(Nos.21473083,21133005)
- 【会议录名称】 第十三届全国量子化学会议论文集——第一分会：电子结构理论与计算方法
- 【会议名称】第十三届全国量子化学会议
- 【会议时间】2017-06-08
- 【会议地点】中国辽宁大连
- 【分类号】O641.4
- 【主办单位】中国化学会