Ti-BEA分子筛骨架钛分布及活性中心结构的理论计算

【作者】 王美琦； 吴越； 李蒙召； 周丹红；

【机构】 辽宁师范大学化学化工学院；

【摘要】 Ti-BEA分子筛的结构具有12元环微孔三维立体孔道体系,在以H₂O₂为氧化剂的液相选择氧化反应中对于有机大分子表现出比TS-1及Ti-MWW更好的催化活性。本研究采用密度泛函理论计算的方法,研究了Ti-BEA分子筛中Ti的落位情况,根据替代能和光谱计算结果,确定了骨架Ti最可能落位在T2位。考察了H₂O₂/H₂O溶液中形成Ti-η²-OOH、Ti-η²-OOH（H₂O）和Ti-η¹-OOH活性中心的结构,研究了丙烯环氧化反应机理。结果表明不同活性中心的催化活性大小为Ti-η²-OOH>Ti-η²-OOH（H₂O）> Ti-η¹-OOH。更多还原