酸性介质中高活性碳基氧还原电催化剂研究

【作者】 陈航榕；

【机构】 中国科学院上海硅酸盐研究所；

【摘要】 电催化剂在未来的清洁能源转换与存储装置中有着重要的应用。金属/碳体系（Fe/C,Co/C等）复合材料作为目前最有前景的非贵金属阴极氧气还原电催化剂,受到研究者的广泛关注[1]。为了得到兼具活性与稳定性的非贵金属电催化剂,通常方法是热解负载在载体上的有机前驱体,从而在碳基材料中引入金属组分与氮的掺杂来显著提高电催化活性。但目前报道的催化剂大多只在碱性条件下具有很好的催化活性,在酸性介质中的活性距离传统的Pt/C催化剂仍有一定差距;且不同的金属位点的形成及其催化作用始终存在争议。质子交换膜燃料电池的工作环境一般是酸性,因此提高金属/碳体系催化剂酸性条件下的催化活性,是实现非贵金属催化剂在商业应用中取代铂基催化剂的关键。我们通过简单的热解法制备具有多级孔结构的囊泡状Fe/Fe3C@NVG复合材料。电化学性能测试结果表明该催化剂在碱性介质中表现出优于Pt/C的催化活性和稳定性,在酸性介质中也具有很好的催化性能^[2]。进一步选用高含氮量的有机物为氮源和碳源与含氮的铁盐做为前驱体,在催化剂中引入大量的Fe-Nx活性位点,通过调节氮盐与铁盐的比例进一步优化制备条件,获得了高活性的Fe/NC催化剂。最近我们通过调控不同阴离子钴前驱体热解在碳载体上可获得不同形式钴位点的选择性生成,通过先进的光谱分析表明,单原子钴位点有利于获得在酸性介质中接近基准Pt/C的催化活性^[3]。更多还原