三维荧光结合平行因子分析法研究腐植酸与多壁碳纳米管相互作用

【作者】 杨承虎； 何若莹； 郑柏坚； 张勇；

【机构】 近海海洋环境科学国家重点实验室厦门大学环境与生态学院； 漳州职业技术学院；

【摘要】 随着碳纳米管（Carbon nanotubes, CNTs）大规模生产及应用,致其进入环境中而产生潜在的生态风险。因此,了解碳纳米管环境行为有助于更好评估其环境和健康影响。腐植酸（Humic acid,HA）广泛分布于自然环境中,HA与碳纳米管结合,不仅可影响碳纳米管自身环境行为,且会影响其对其它污染物的吸附。然而,已有研究多以HA整体为考察对象,有关HA不同组成结构与碳纳米管吸附行为可能存在的差异及复杂性研究鲜见报道。因此,有必要研究HA不同微结构与碳纳米管间相互作用,对揭示及预测碳纳米管环境行为有重要意义。本文利用三维荧光结合平行因子分析法（EEM-PARAFAC）考察WCNTs8,WCNTs8-OH及WCNTs8-COOH与商品化HA结合特性。结果表明,经PARAFAC分析HA中含有3个主要荧光生色团（C1、C2和C3）（图1）。单独HA体系下,254 nm波长(UV₂₅₄)吸光值及3个荧光生色团强度分别与HA浓度（mg C/L）有较好线性关系（R²>0.998）。以碳纳米管吸附HA过程中HA荧光量子产率不变为前提,Langmuir模型和Freundlich模型均能有效拟合UV₂₅₄处组分及荧光生色团与三种碳纳米管等温吸附曲线。结果显示,UV₂₅₄处最大吸附容量(q_max)及结合系数(K_OC)均小于各荧光生色团,表明HA中荧光生色团更易与碳纳米管结合。UV₂₅₄处的KOC值表现为WCNTs8>WCNTs8-OH>WCNTs8-COOH,与文献结果相似[1]。然而,C1、C2和C3对应的KOC,表现为功能化碳纳米管大于原始碳纳米管。同一碳纳米管对不同荧光生色团结合特性差异显著,C2结合能力最强而C1最弱,这主要由于C2发射波长最长其分子量和芳香性较高。不同碳纳米管对同一荧光生色团结合能力也不相同,总体呈现WCNTs8-OH>WCNTs8-COOH>WCNTs8。综上,EEM-PARAFAC分析法可为HA与碳纳米管相互作用的特性提供更多信息,有关具体作用机制有待进一步研究。更多还原