热解炭的氧化还原特性对含砷铁矿中砷迁移转化的影响

【作者】 吴松； 方国东； 王玉军； 周东美；

【机构】 南京大学环境学院； 中国科学院南京土壤研究所；

【摘要】 秸秆炭化还田在实现生物质废弃物资源化利用的同时,可以固定土壤中的重金属阳离子,具有广泛的农业应用前景。但研究发现生物质炭会加速还原条件下土壤中砷的释放,而该过程与生物质炭的氧化还原特性密切相关。因此,解析生物质炭氧化还原特性的调控机制,并从氧化还原的角度寻求生物质炭改性方法,以阻止砷的释放,是当前秸秆炭化还田迫切需要解决的问题。首先,通过改变生物质炭表面不同官能团的含量,评估其氧化还原特性的调控机制。结果表明,生物质炭中氧化还原活性醌/酚类含氧官能团和吡啶/吡咯类含氮官能团含量的增加会提升其电子交换容量,从而加速微生物还原铁矿。进一步的统计分析发现,氧化还原活性醌/酚类官能团和氧化还原活性吡啶/吡咯氮官能团引起生物质炭电子交换容量提升量一致的条件下,氧化还原活性吡啶/吡咯氮官能团能够更为显著的促进微生物还原铁矿(图1a),密度泛函理论计算进一步佐证了上述结果。其次,含铁矿物是土壤中砷污染物的主要固定剂,因而还原环境中铁矿的还原溶解会导致As的释放,从而增加环境风险。生物质炭介导微生物还原含As铁矿过程中,可以加剧铁矿中As(Ⅲ)的释放(图1b),但也会促进铁矿中As(V)的再固定。这是由于生物质炭介导微生物还原铁矿的过程中,会加速次生矿物蓝铁矿和菱铁矿的依次生成,其中仅有蓝铁矿可以高效的固定As(Ⅴ)。最后,为了缓解生物质炭的环境风险,我们对其进行改性,从而能高效固定As(Ⅲ),并进一步评估改性热解炭在还原环境中固定As的稳定性。初步结果表明:当在热解炭表面负载金属氧化物时,可以在还原环境中固定As (图1c),从而降低砷的环境风险,但其长期稳定性还有待深入评估。更多还原