CsPbBr₃量子点/氧化石墨烯复合材料的合成与光催化还原二氧化碳应用

【作者】 徐杨帆； 王旭东； 匡代彬；

【机构】 中山大学化学学院；

【摘要】 化石能源的大量消耗使人类社会面临能源枯竭问题以及空气污染、温室效应等环境问题,驱使人们去寻找清洁、可持续的新能源利用方式。模仿于自然界中绿色植物所进行的光合作用,合适的半导体材料可以在光驱动下将CO₂还原为一些具有能源利用价值的化合物（甲烷、甲醇等）,能同时缓解能源和环境的两大问题。铅卤钙钛矿材料由于其优异的光吸收和载流子迁移等特性成为理想的光活性材料,近年来在太阳电池研究领域中取得了迅速的发展。受限于较差的稳定性（如在水或极性溶剂中易分解等）,铅卤钙钛矿在光催化研究中存在很大困难。本研究中,我们首次报道了在中等极性的非水有机溶剂乙酸乙酯中CsPbBr₃量子点材料驱动的光催化还原CO₂反应。在12 h的连续光照下该反应能够稳定地进行,其参与还原CO₂反应的光生电子产率达到23.7μmol/g h。进一步合成的CsPbBr₃量子点-氧化石墨烯复合材料,其光催化性能提升了25.5%。稳态荧光光谱和瞬态荧光衰减曲线揭示,氧化石墨烯的引入可以加速电荷转移。此外,我们通过离心沉积法在透明导电玻璃上制备了CsPbBr₃量子点及其与氧化石墨烯复合材料的薄膜,并研究其光电化学性能。光照下的电化学阻抗研究表明,由于氧化石墨烯优异的电荷萃取能力和导电性,CsPbBr₃量子点/氧化石墨烯复合材料内部的电荷转移阻抗明显下降。该研究为铅卤钙钛矿材料的应用提供了一个新方向,有望大大促进钙钛矿材料在光催化、光电催化领域的应用。更多还原