探索钙钛矿电池的回滞现象起因:氧缺陷

【作者】 马薇； 张帆； 孟胜；

【机构】 中国科学院物理研究所；

【摘要】 自2012年钙钛矿太阳能电池的概念被首次提出后,钙钛矿电池因为制造工艺简单、成本低廉、效率高、对环境友好等优势而得到广泛的关注。在短短两年多,钙钛矿电池的光电转换效率已经超过20%,远远超过第三代有机太阳能电池和无定型硅电池,接近市场准入门槛。然而,一些问题仍未解决,限制了效率的进一步提高,如钙钛矿电池的回滞现象,即电池从正向偏压扫到短路电流和反过来时有不同光电流-光电压表现。从原子尺度探索钙钛矿电池奇异的回滞现象起因,有助于人们加深对器件工作机理的认识,进一步优化钙钛矿电池,推动其大规模市场化生产。基于密度泛函理论,我们用第一性原理计算模拟了二氧化钛和钙钛矿界面的电荷传输过程,发现电子从二氧化钛注入到钙钛矿的时间超快(约4 fs),而电子复合的时间则超慢(约46 ps)。同时我们还研究了氧缺陷和钙钛矿中MA有机基团的取向对界面电荷传输的影响。通过在在二氧化钛表面、中间层和底层引入氧缺陷,我们发现氧缺陷会在费米能级下引入一个占据的缺陷态。这个缺陷态对电荷的注入基本没有影响,但是却会加快电子复合过程。并且不同位置的氧缺陷所对应的复合寿命也不同。由于这些缺陷态之间的能量差只有几十个至几百个me V,所以我们推测在测量中的电压使得TiO2上的氧缺陷发生径向移动,从而导致不同的光电流-光电压输出。本文的工作建立了微观界面结构和宏观器件表现之间的联系,提供了钙钛矿太阳能电池领域器件效率优化的新思路。更多还原