钙钛矿太阳能电池中电子空穴的复合机制及其对开路电压的影响

【作者】 杨文超； 姚尧； 吴长勤；

【机构】 复旦大学应用表面物理国家重点实验室；

【摘要】 利用器件模型方法,我们模拟了CH₃NH₃PbI₃钙钛矿太阳能电池在不同的复合机制下的电流-电压（I-V）曲线和复合电阻-电压(R_rec-V)曲线。通过将模拟的结果和阻抗谱实验给出的R_rec-V曲线比较发现,如果钙钛矿材料体内的深能级缺陷态密度较小,双分子复合起主要作用,它决定了器件开路电压的大小。当双分子复合的复合系数很小时,复合速率极大减小,使得开路电压有显著的提高。如果器件内的缺陷态密度较大,陷阱辅助的单分子复合的速率和双分子复合的速率可比拟,会造成器件效率的损失。对于介观结构的太阳能电池,电子传输材料（如Ti O₂骨架）和空穴传输材料（如spiro-OMe TAD）会使得电荷在体内的迁移率下降。模拟表面,其在低偏压下,复合机制主要由单分子复合主导,短路电流和填充因子显著减小;但在高偏压下,器件体内的电荷密度上升,复合机制由双分子复合主导。对于平面异质结结构的太阳能电池,电荷的迁移率在纯的钙钛矿材料中较高,因此存在较多陷阱缺陷态时,短路电流和填充因子的下降并不明显,但开路电压有显著降低。另外,通过模拟我们发现,阻抗谱实验得到的R_rec-V曲线的特征线形可以由界面的注入势垒高低,或两种复合机制的相对重要性的转变来解释。更多还原