【作者】 钱虎军； 陈弢； 吕中元；

【Author】 Hu-Jun Qian;Tao Chen;Zhong-Yuan Lu;Institute of Theoretical Chemistry, Jilin University;

【机构】 吉林大学理论化学研究所；

【摘要】 近十年来,纳米粒子的加入如何影响高分子材料的动力学性质是高分子学科中悬而未决的难点之一。与无机纳米粒子不同,聚合物单链交联软纳米粒子的化学组成和熔体链相同,两者之间没有复杂的热焓相互作用。因此,此类体系是用于研究聚合物/纳米粒子复合材料的理想模型。实验研究[1,2]表明,此类纳米粒子的加入将导致体系粘度的下降,但是到目前为止其机理还并不十分清楚。我们利用系统粗粒化分子动力学模拟技术,构建了合适的线性聚苯乙烯链及单链交联聚苯乙烯纳米粒子模型。在此基础上,通过系统模拟发现:(1)聚合物交联软纳米粒子在熔体中具有很高的扩散及表面形变能力;(2)纳米粒子的快速运动对熔体链产生明显的解缠结作用;(3)而其快速运动及形变对其表面附近的熔体链松弛具有明显的加速效应,并且这种加速效应在高分子熔体中随着熔体链长的增长存在明显的逐级放大过程;(4)而由于受到熔体链的影响,纳米粒子在缠结链熔体中的运动表现出强烈的非高斯性。更多还原

【Abstract】 How the melt polymer dynamics can be influenced by adding nanoparticles in the system is an intriguing problem yet far from settled in the field of polymers. Comprehensive coarse-grained molecular dynamics simulations show that the fast diffusion and the rapid deformation in the shape of the cross-linked single-chain polymer nanoparticle can largely accelerate the dynamics of the surrounding melt polymer chains. More importantly, such acceleration can be cascaded for longer melt chains. At the same time, due to the strong coupling between nanoparticles and polymers, nanoparticles show a very strong non-Gaussian behavior in its diffusion dynamics.更多还原