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水热压力对CeO2纳米棒表面性能的调控以及在CO氧化和水解反应中的应用研究
Pressure regulation on the surface properties of CeO2 nanorods for CO oxidation and hydrolysis reactions
【Author】 Jing Li;Wei Gao;Zhiyun Zhang;Yongquan Qu;Center for Applied Chemical Research,Frontier Institute of Science and Technology,Xi’an Jiaotong University;
【机构】 西安交通大学前沿科学技术研究院;
【摘要】 纳米CeO2材料凭借其良好的氧化还原能力(Ce3+?Ce4+)和独特的储放氧性能常被用作催化剂和催化剂的载体。目前的研究主要集中在通过调节纳米CeO2材料的形貌或是引入掺杂元素来调节CeO2的表面性能。本研究的主要目的是在保持原有纳米结构不变的情况下,通过改变水热合成的压力来调节CeO2纳米棒的表面性能。结果发现,通过改变水热合成的压力,不仅可以改变反应水溶液中溶解氧的浓度,而且能够调节Ce(OH)3核溶解和再结晶的速率。在强碱性溶液中,随着水热合成压力的增加,Ce(OH)3核溶解和再结晶的速率先增加后逐渐减小,最后趋于平衡,而反应溶液中溶解氧的浓度一直在增加,因而使得形成的纳米棒中Ce3+的浓度先增加后减小。其中,当水热合成压力为5atm时,形成的CeO2纳米棒具有最大的Ce3+和氧缺陷浓度。这种具有丰富表面缺陷的CeO2纳米棒在CO氧化和水解反应中都显示出良好的催化性能。这种通过改变合成压力来调节纳米材料表面性能的方法为需要催化剂特定表面性能的化学反应提供了一种新的思路。
【Abstract】 Surface properties of CeO2 nanorods can be effectively regulated by synthetic pressures while the rod-like morphology is well preserved.Such phenomena are ascribed to the contact possibility between Ce3+ species and dissolved O2,which is balanced by the rapidly increased and gradually saturated dissolution/recrystallization rate of Ce(OH)3 and linearly increased concentration of dissolved O2 with the increase of total air pressure or partial pressure of O2.Surface-properties-dependent catalytic activity of CeO2 nanorods synthesized under various pressures has been also demonstrated in two benchmark reactions – catalytic oxidation of CO and hydrolysis of nitrile.Such a finding of the pressure regulation on the reducible metal oxides provides an effective approach to rationally design novel catalysts for specific reactions,where ceria is as supports,promoters or actives.
- 【会议录名称】 中国化学会第30届学术年会摘要集-第十五分会:表界面结构调控与催化
- 【会议名称】中国化学会第30届学术年会-第十五分会:表界面结构调控与催化
- 【会议时间】2016-07-01
- 【会议地点】中国辽宁大连
- 【分类号】O614.332;O643.36
- 【主办单位】中国化学会