碳纳米管负载锰氧化物的NH3-SCR反应性能及机理研究

【作者】 苏艳霞； 付名利； 陈礼敏； 黄碧纯； 叶代启；

【机构】 华南理工大学环境与能源学院； 河南大学环境与规划学院； 华南理工大学环境与能源学院"工业聚集区污染控制与生态修复"教育部重点实验室；

【摘要】 本文选择多壁碳纳米管作为NH₃-SCR的催化剂载体,制备出不同的催化剂,并对系列催化剂进行NH₃-SCR活性评价和结构表征,最后结合原位红外漫反射技术（in situ DRIFTs）对反应分子在催化剂表面的吸附物种及反应路径进行了探讨。用低表面张力的乙醇作为溶剂可以将锰氧化物颗粒均匀附着在碳纳米管两壁,得到两壁负载型碳纳米管催化剂,通过二甲苯暂时性封闭碳纳米管的开口端,使锰氧化物颗粒仅引入到碳管的外壁,并且颗粒大小比较均匀,从而得到外壁负载型碳纳米管催化剂（见图1）。通过活性评价,发现锰氧化物的引入,明显提高了碳纳米管在SCR脱氮反应的活性,并且在整个温度区间,两壁负载型碳纳米管催化剂在SCR反应中的催化活性优于外壁负载型催化剂,尤其是180-300℃范围内。3%Mn-both-CNTs₄₀₀在整个测试温度范围内,其催化活性明显高于3%Mn-out-CNTs₄₀₀。对于两壁负载型催化剂,随着温度的升高催化活性有很大的提高,在250℃时活性达到最大值,并且3%Mn-both-CNTs₄₀₀对NO_x的转化率均接近100%（见图2）。In situ DRIFTS技术研究表明,高温时,对于两壁负载型和外壁负载型碳纳米管催化剂来说,催化剂表面SCR反应以遵循L-H机理为主,只是两种催化剂上的关键中间产物有所不同,在两壁负载型催化剂上为[NH₄]₂N₂O₂,而外壁负载型碳纳米管催化剂上则为[NH₂]₂N₂O₂（见图3,图4）。更多还原