离子液体系中多级孔磷酸铝分子筛的合成研究

【作者】 徐仁顺； 陶硕； 马怀军； 田志坚； 王从新； 王炳春；

【机构】 中国科学院大连化学物理研究所应用催化研究室；

【摘要】 多级孔分子筛由于巨大的比表面积、发达的多级孔隙结构,使其在扩散、传质等方面表现出优于其他单一孔结构材料的特性【1-4】。本研究以离子液体为溶剂和模板剂,通过调变离子液体的结构和聚合态,优化离子液体与无机前躯体间的作用力,常压一步合成了多级孔AlPO4-5分子筛。利用物理吸附、SEM和TEM等表征技术表征所制备多级孔材料的孔类型和孔分布。利用原位NMR技术研究了多级孔AlPO₄-5分子筛合成过程中有机胺与离子液体的相互作用关系,证明了分子筛晶化过程中有机胺与离子液体通过氢键相互作用形成了多种聚合物,不同结构和尺寸的聚合物可作为结构导向剂导向多级孔的生成。由SEM、HRTEM和固体NMR表征结果可知:分子筛成核发生在无定形固体表面,随晶化时间的延长,晶核开始在无定形固体表面生长,分子筛晶体的生长伴随无定形固体颗粒的消耗,当AlPO₄-5分子筛团簇长大到一定尺寸后由固体表面脱落,最终得到聚合态的多级孔AlPO₄-5分子筛团簇;随晶化时间的延长,Al物种由六配位向四配位和五配位转变,P物种逐渐转变为四配位完全聚合的磷物种。更多还原