氧化铈纳米线上亚纳米铂氧结构对低温一氧化碳氧化反应的影响

【作者】 柯俊； 朱威； 蒋莹莹； 司锐； 刘海超； 严纯华； 张亚文；

【机构】 北京大学化学与分子工程学院； 浙江大学材料科学与工程学院； 中国科学院上海应用物理研究所；

【摘要】 纳米催化材料活性位点及其周围原子的结构对材料的催化性能有重要影响。[1-4]在贵金属-氧化物复合纳米材料中,金属-载体界面附近贵金属原子的结构将直接影响催化剂的活性和贵金属原子的利用率。[4-5]在本工作中,我们在氧化铈纳米线表面沉积上原子尺度及亚纳米尺度分散的铂,调控了铂原子的氧配位数,并研究了该材料对于低温一氧化碳氧化反应的催化活性。同步辐射谱学研究表明,亚纳米尺度的铂在氧化铈纳米线表面主要与氧原子配位,并且在一氧化碳氧化反应中该配位结构的配位数有升高的趋势。反应机理实验佐以理论计算表明,氧化铈表面提供配位的氧原子尽管可以稳定高度分散的铂原子,但当铂氧配位数升高时,铂原子周围的界面晶格氧的活性及反应过程中吸附的一氧化碳物种的活性会受到显著影响,使部分铂原子失活。因此,在铂-氧化铈纳米线上,在氧原子的稳定作用和过于稳定之间寻找平衡,在铂原子分散度较高的同时,较低的铂氧配位数有利于提高铂原子的有效利用率。更多还原