激光电离飞行时间质谱测量铀同位素比值

【作者】 谭靖； 郭冬发； 李金英； 谢胜凯； 董晨； 刘桂方； 范增伟； 胡勇；

【机构】 核工业北京地质研究院； 中国原子能科学研究院；

【摘要】 目前,铀是核电站等核动力装置使用的主要核燃料。在铀矿勘查、核燃料循环、核保障以及核取证等各个领域,铀同位素分析数据是监测核材料安全生产和质量、探查核活动的重要手段之一^[1]。常见的铀同位素比值测量技术有热电离质谱法（TIMS）、电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）,二次离子质谱法（SIMS）等,以及发展中的激光烧蚀电感耦合等离子体质谱法（LA-ICP-MS）^[2]、激光共振电离质谱法（LRIMS）^[3]等;激光电离飞行时间质谱法（LI-TOF-MS）用于铀同位比值的测量少见报道。与上述方法相比较,LI-TOF-MS具有制样简单、分析速度快、分析成本低等特点,适用于多种形态样品中铀同位素的快速分析。采用实验室研制激光电离飞行时间质谱仪^[4],测量不同参考样品的铀同位素比值N(²³⁵U/²³⁸U),根据公式（1）求取质量歧视校正因子f,绘制铀同位素比值测量值与校正因子f的关系图,得出其关系曲线,如图1所示。实验中建立将铀离子与其铀氧多离子分子信号加和计算某同位素总离子流,进而求出铀同位素比值的方法,如公式（2）、（3）所示;计算结果见图2。由图2可以看出,该方法可减少LI-TOF-MS分析信号波动等因素对于分析结果的影响,提高分析精密度。N(^m1U/^m2U)_mes=N(^m1U/^m2U)_lit·f^Δm（1）式中,N(^m1U/^m2U)_mes、N(^m1U/^m2U)_mes分别为同位素测量值和参考值,Am为同位素质量数之差。I_Tot(^23xU)=n(^23xU)+n((^23xUO⁺))+n(^23xUO₂⁺)（2）N(²³⁵U/²³⁸U/)=I_Tot(²³⁵U)/I_Tot(²³⁸U)（3）将图1中校正公式用于天然丰度的晶质铀矿中铀同位素比值测量校正,样品的测量与参考值偏差为1.9%,表明该方法可用于此类样品中铀同位素比值N(²³⁵U/²³⁸U)的快速测量。更多还原