珠三角地区细颗粒物质量浓度和化学组分变化趋势

【作者】 陈伟华； 王雪梅；

【机构】 中山大学环境科学与工程学院；

【摘要】 珠江三角洲(PRD)近年来面临着越来越严重的大气污染问题,其中大气颗粒物污染问题尤为突出。为了解珠三角地区细颗粒物的长期变化趋势,本文收集2000-2010年文献中珠三角地区细颗粒物的相关数据,总结细颗粒物的质量浓度和化学组分长期变化特征,及其与污染源排放的关系。结果发现,2000-2010年珠三角地区细颗粒物质量浓度先上升后下降,2004-2005年浓度最高,达到85μg/m3,整体呈下降趋势,从2000年的49μg/m3下降到2010年的37μg/m3,11年的平均质量浓度为59.1μg/m3。细颗粒物中的含碳物质OC和EC变化趋势与PM2.5相同,先上升后下降,整体呈下降趋势,2004年含碳物质质量浓度达到最高值,分别为19.4和12.4μg/m3。主要是因2004年广州市灰霾天数达到131天,为近十年来灰霾天数最多年份,佛山市2004年能见度较其他年份也有所下降,2004年珠三角地区空气污染严重,污染物浓度较高(黄健,等,2008;陈欢欢,等,2010;陈慧娴,2011)。分析PM2.5与化学组分的相关性发现,PM2.5与OC、EC相关性最高,达到0.575和0.553。细颗粒物中的水溶性离子SO42-、NO3-和NH4+均呈上升趋势,分别从2000年的10.2、1.5和2.9μg/m3上升到2010年的12.2、6.4、5.3μg/m3,平均质量浓度分别为12.2、3.4、4.3μg/m3。由于城市化的发展,珠三角地区工业烟尘、粉尘的直接排放量虽大幅度减少,但是SO2和NOx等二次粒子的前体物排放量仍然很大,且O3浓度不断增加,大气氧化性增强,有利于无机二次颗粒物的生成(Wang et al.,2003;Zhang et al.,2004;Zheng et al.,2010),珠三角地区细颗粒物的无机二次污染日趋严重。珠三角地区细颗粒物中SO42-、NO3-、NH4+、OC和EC所占百分比分别为24%、6%、8%、21%和11%,共占细颗粒物百分达到70%,其中SO42-和OC贡献所占百分比最高。珠三角地区OC/EC比值主要介于2-5之间,表明珠三角地区二次有机碳的生成比较显著。通过对PRD不同功能区的细粒子颗粒物进行分析发现,道路和工业区细颗粒物质量浓度最高,可达到90μg/m3,城市和近郊约为60μg/m3,背景点浓度最低为38μg/m3。水溶性离子SO42-、NO3-和含碳物质均为工业区最高,城市和近郊次之。而NH4+为近郊浓度最高,工业区和道路反而较低,主要与近郊区的农业活动有关。通过分析水溶性离子与污染源的相关性发现,SO42-与电力消费量达到显著相关(α=0.05,R=0.626),火力发电燃煤产生的SO2通过化学反应产生SO42-对于细颗粒物中的SO42-有重要贡献。NO3-与机动车保有量(α=0.05,R=0.663)、电力消费(α=0.05,R=0.625)达到显著相关,机动车尾气和火电厂排放的NO x通过光化学反应生成的NO3-是大气中NO3-的重要来源(Zheng et al.,2009);NH4+与农业化肥施用量(R=0.699)达到显著相关,说明农业活动排放的NH3对于NH4+有重要影响(Zheng et al.,2012)。总体来说,珠三角地区细颗粒物二次污染问题突出,细粒子污染与珠三角地区不断增强的大气氧化性有关外,与工业、机动车尾气排放有很大关系,因此改善珠三角地区的细颗粒物污染问题,控制其前体物的排放是关键因素之一。更多还原