合成温度对有序介孔二氧化硅孔结构影响的正电子湮没研究

【作者】 李重阳； 陈志权；

【机构】 武汉大学物理科学与技术学院；

【摘要】 有序介孔结构材料能够在较低的温度如室温下合成。但是,低温下大量终端羟基群极易的存在（不规则堆积）,使得孔壁结构不完美的堆积,孔洞结构易塌陷。需要寻找适于较高温度条件下制备的高度有序且结构较稳定的介孔材料。本论文以三嵌段共聚物P123为结构导向剂,正硅酸四乙酯为硅源,在不同合成温度下制备了有序介孔SiO₂。小角X射线衍射和高分辨透射电镜测量均证实在制备的SiO₂中出现有序的孔结构,在合成温度升高至130℃时孔洞的有序度有轻微破坏,但在1 50℃下合成样品的孔洞有序度得到恢复。当合成温度升高至180℃后,孔洞的有序结构大幅度破坏。正电子湮没寿命结果显示,多孔SiO₂内存在四个正电子寿命成分,其中两个长寿命τ₃和τ₄分别为8.8ns和110ns,对应为o-Ps在小孔及大孔中的湮没。随着合成温度的升高,τ₃出现小幅下降,但τ₄表现为上升趋势。同时,o-Ps强度I₄随着合成温度的升高先缓慢下降,在180℃下大幅下降。N₂吸附-脱附测试得到的孔洞大小随合成温度的变化与正电子结果完全一致,其孔隙率在180℃下也出现大幅下降。我们的研究结果表明,150℃左右是合成多孔SiO₂最合适的温度。更多还原