【作者】 褚泰伟； 姚爱宁； 瞿锋； 刘昱； 瞿光胤； 林豪； 胡少文； 王祥云；

【Author】 Taiwei Chu;Aining Yao;Feng Qu;Yu Liu;Guangyin Qu;Hao Lin;Shaowen Hu;Xiangyun Wang;Bejing National Laboratory for Molecular Sciences (BNLMS),Department of Applied Chemistry,College of Chemistry and Molecular Engineering,Peking University;

【机构】 北京大学化学与分子工程学院,放射化学与辐射化学重点学科实验室,北京分子科学国家实验室；

【摘要】 离子液体是理想的绿色溶剂,近年来关于其在合成、分离、纯化等方面的应用在全球范围内持续升温。极低的蒸气压,良好的辐照稳定性等优良特性,使其成为核燃料后处理的理想介质。目前相关的研究工作主要集中在以萃取为重点的水法后处理和以电化学为重心的干法后处理,其中干法后处理在处理快堆乏燃料方面更具优势。90℃在混合离子液体中通氯气可很好地氧化溶解二氧化铀,降温至室温时铀(?60%)会以盐的形式析出;二氧化钍则完全不溶解;而钐、铕、钆等中子毒物在该条件下溶解较少,且不析出;利用这种基于温差的溶解析出现象可以有效地分离铀和中子毒物。但随后的研究表明,在较高温度下(70℃时),氯气和离子液体已经会有较明显的取代反应发生,这对于离子液体的循环使用是不利的。理论计算和试验结果表明:卤素和离子液体的反应受温度的影响较大,随温度的降低,取代产物降低急剧减少,在室温时离子液体和氯气的取代反应已极其微弱,适合作为通氯反应的介质。基于以上工作,我们在20℃成功地将二氧化铀溶解在混合离子液体中,得到澄清溶液,放置后铀会以结晶盐的形式析出,析出率高达76%;即便使用钐、铕、钆可溶盐(60%)和二氧化铀(40%)的混合物,最终溶解后析出产物仍然是仅含铀的盐。这一过程大大降低了处理难度并保证了离子液体在使用过程中的稳定性;并且将干法中氯气溶解和离子液体中结晶分离技术相结合,形成有效易用的分离方法。更多还原

【Abstract】 The first dissolution of UO2 powders at 20℃ in the mixture of two ionic liquids, [C4mim]Cl and [C4mim][Tf2N], by using Cl2 as an oxidant was reported. High yield powders(up to 76%) and X-ray quality crystals of(C4mim)2UO2Cl4 were obtained by a one-pot reaction and studied by spectroscopic, thermal and single X-ray diffraction analysis.更多还原