高压条件下β-胡萝卜素S₁→S₀的弛豫动力学研究

【作者】 刘伟龙； 郑植仁； 苏文辉； 赵连城；

【机构】 哈尔滨工业大学材料科学与工程学院； 哈尔滨工业大学物理系 凝聚态科学与技术研究中心； 中国科学院国际材料物理研究中心；

【摘要】 利用白光探测的飞秒时间分辨吸收光谱技术观测了β-胡萝卜素在常压和高压(至~1 GPa)条件下的瞬态吸收光谱,用四能级顺序弛豫模型(S2→Sx→S1→S0)对实验数据进行了全局拟合分析,着重研究了高压条件对S1→S0弛豫过程的影响。实验发现,随着压力的升高,S1态能级逐渐降低,而其寿命却逐渐变长,这一趋势与经典的能隙定律不符。提出高压引起溶剂粘度增大,阻碍了β-胡萝卜素分子内的C=C伸缩振动,进而影响了S1和S0态之间的电子振动耦合过程,导致S1→S0内转换过程出现了上述违背能隙定律的趋势。这一结论从新的角度阐述了溶剂环境对类胡萝卜素激发态弛豫过程的影响,为天然环境中类胡萝卜素激发态动力学过程的研究提供了新的信息。更多还原