【摘要】 可循环充放电的锌空气电池具有理论能量密度高、环境友好和相对安全性等特性,因而广受关注.但锌空气电池的性能受到氧电极上缓慢的氧还原反应(ORR)/析氧反应(OER)动力学的限制.目前,贵金属催化剂Pt/C, IrO2和Ru O2被认为是ORR/OER性能较好的电催化剂,然而高成本阻碍了其商业化应用.因此,开发非贵金属ORR/OER催化剂具有十分重要的意义.目前,氮掺杂多孔碳(NPC)是有效的非贵金属基ORR催化剂之一,因为高电负性的氮可以调控碳原子的电子结构,使催化剂表面电荷再分配,有效调节催化剂对反应中间体的化学吸附能,进而促进ORR电催化反应,碱性条件下其ORR电催化性能甚至能超过商业Pt/C催化剂.但NPC缺乏OER活性位点,不是一种良好的双功能氧电极反应电催化剂.文献研究表明,金属氧化物或氢氧化物(MOOH)被认为是真正的OER活性中心,但它们几乎没有ORR活性.因此,将高ORR和OER活性中心(如MOOH和NPC)整合到一种复合材料中的“2合1”策略对设计高效双功能氧电极催化剂具有重要意义.本文采用“2合1”策略合成了金属羟基氧化物负载于NPC的双功能氧电极反应催化剂(PA-CoFe@NPC),其中NPC作为ORR催化活性位点,金属羟基氧化物作为OER催化活性位点.该双功能催化剂PA-CoFe@NPC表现出较好的ORR和OER催化活性, ORR起始电位为0.95 V,半波电位为0.85 Vvs.RHE;对于OER反应,仅需要384 mV过电势即可得到10 mAcm-2的电流密度.该催化剂OER和ORR的电势差为0.76 V,优于对比样20%Pt/C+IrO2 (0.85 V).将该双功能氧电极催化剂用于锌-空气电池的氧电极,所制备的锌-空气电池表现出较好的充放电性能和较高的功率密度(156.3 mWcm-2),并且170 h连续充放电循环稳定,其稳定性以及活性明显优于20%Pt/C+IrO2作为氧电极所制备的锌-空气电池的性能.综上,本文所报道的“2合1”策略为设计多功能电催化剂提供了一种新思路.更多还原

【Abstract】 Integrating two different catalytic active sites into one composite is a useful 2-in-1 strategy for designing high-efficient bifunctional catalysts, which can easily tailor the activity of each reaction. Hence, we adopt the 2-in-1 strategy to design the metal oxyhydroxide supported on N-doped porous carbons（PA-CoFe@NPC） as the oxygen bifunctional catalyst, where NPC provides the activity for oxygen reduction reaction（ORR） while the metal oxyhydroxide is responsible for oxygen evolution reaction（OER）. Results demonstrate that the PA-CoFe@NPC indeed exhibits both super ORR and OER activities. Impressively, using bifunctional PA-CoF e@NPC as the oxygen electrode, the resulting Zn-air battery exhibits outstanding charge and discharge performance with the peak power density of 156.3 mW cm^-2, and also exhibits a long-term cycle stability with continuous cyclic charge and discharge of 170 hours that is obviously better than the 20% Pt/C+IrO₂ based one. The 2-in-1 strategy in this work can be efficiently extended to design other bi-or multi-functional electrocatalysts.更多还原