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Co~(2+)/Cu~(2+)掺杂型铋杂多酸的制备及催化烯烃的研究  
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【英文篇名】 Synthesis of Bismuth(Bi~Ⅲ)-Contained Polyoxometalates Doped with Co~(2+)/Cu~(2+) as Catalysts for the Oxidation of Olefins with O_2
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【作者】 刘友桃; 周银; 张莉; 唐瑞仁;
【英文作者】 LIU You-tao; ZHOU Yin; ZHANG Li; TANG Rui-ren; College of Chemistry and Chemical Engineering; Central South University;
【作者单位】 中南大学化学化工学院;
【文献出处】 广州化学 , Guangzhou Chemistry, 编辑部邮箱 2017年 02期  
期刊荣誉：ASPT来源刊  CJFD收录刊
【中文关键词】 Co~(2 )或Cu~(2 )掺杂; 含铋(Bi~Ⅲ)杂多酸; 环己烯; 烯丙基羰基化; 分子氧;
【英文关键词】 Co~(2 ) or Cu~(2 ) doped; bismuth(Bi~Ⅲ)-contained polyoxometalate; cyclohexene; allylic carbonylation; molecular oxygen;
【摘要】 以多功能无毒且环境友好的铋(Bi~Ⅲ)为杂原子制备了Na_(12)[Bi_2W_(22)O_(74)(OH_)2]·42H_2O(Bi-POM)、Na_(10)[Bi_2W_(20)Co_2O_(70)(H_2O)_6]·39H_2O(Bi-Co-POM)以及Na_8[Bi_2W_(20)Cu_2O_(68)(OH)_2(H_2O)_6]·25H_2O(Bi-Cu-POM)含铋杂多酸催化剂,并用于以分子氧为氧化剂催化环己烯转化为环己烯酮的羰基化反应。这些复合物通过FT-IR、UV、TG/DSC以及XRD等分析方法对其结构进行了表征。结果表明Bi-POM催化剂对环己烯烯丙位羰基化反应具有较高的催化活性,掺杂Co~(2+)或Cu~(2+)金属离子后催化活性进一步提升。Bi-Co-POM催化剂展示了最优的催化性能,在最佳反应条件下(O_2氛围,60℃,8 h),催化氧化环己烯(作为模板)转化率高达85.9%,2-环己烯-1-酮的选择性高达91.6%。并探究了Bi-Co-POM催化剂在最优条件下对不同反应底物的普遍适用性,提出了可能的催化氧化机理。
【英文摘要】 Functional, non-toxic and environmental friendly Bi~Ⅲ-contained polyoxometalates(POM) catalysts including Na_(12)[Bi_2W_(22)O_(74)(OH)_2]·42H_2O(Bi-POM), Na_(10)[Bi_2W_(20)Co_2O_(70)(H_2O)_6]·39H_2O(Bi-Co-POM) and Na_8[Bi_2W_(20)Cu_2O_(68)(OH)_2(H_2O)_6]·25H_2O(Bi-Cu-POM) were prepared. They could serve as an efficient catalyst for the allylic oxidation of cyclohexene using molecular oxygen(O_2) as the oxidant. These compounds were characterized by FT-IR, UV, TG/DSC, and XRD. All three Bi~Ⅲ-contained polyox...
【基金】 国家自然科学基金(21071152)
【更新日期】 2017-05-10
【分类号】 O643.36
【正文快照】 环类烯烃的选择性氧化在催化科学以及基于催化的现代化学工业领域扮演着重要角色。特别是在过去数十年里烯丙基的羰基化反应得到了广泛的研究[1-3]。其相应的α,β-酮作为反应中间体在农用化学品和药物合成中具有广泛应用[4]。很多相应的氧化物例如金属盐(Se O2,Cr O3)、过氧化

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