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沉淀铁催化剂在F-T合成反应过程中的物相变化

Phase Change of Precipitated Iron Catalyst during Reaction Process of Fischer-Tropsch Synthesis

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【作者】 张荣乐白亮杨勇相宏伟李永旺周敬来

【Author】 ZHANG Rongle*, BAI Liang, YANG Yong, XIANG Hongwei, LI Yongwang, ZHOU Jinglai (State Key Laboratory of Coal Conversion, Institute of Coal Chemistry, The Chinese Academy of Sciences, Taiyuan 030001, Shanxi, China)

【机构】 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室 山西太原030001山西太原030001山西太原030001

【摘要】 采用元素分析、X射线衍射和穆斯堡尔谱等手段研究了喷雾干燥沉淀Fe Cu K/SiO2 催化剂在F T合成反应过程中的物相变化 .结果表明 ,新鲜催化剂样品主要由α Fe2 O3 组成 ,且 81 1%的α Fe2 O3 粒径小于 13 5nm .随着反应时间的延长 ,催化剂表面碳沉积物的含量逐渐增多 ,不饱和度逐渐增大 ;χ Fe5C2 的含量逐渐增多 ,Fe3 O4的含量逐渐减少并趋于稳定 .超顺磁Fe3 + 的含量呈先增加后减少的变化趋势 .由于碳沉积物是由CO生成的 ,而 χ Fe5C2 是由α Fe2 O3 经Fe3 O4生成的 ,故催化剂表面碳沉积物的生成先于 χ Fe5C2 的生成 .

【Abstract】 The phase composition of spray dry precipitated Fe-Cu-K/SiO 2 catalyst for F-T synthesis was characterized by element analysis, X-ray diffraction and Mssbauer spectroscopy. The content of insoluble carbonaceous deposit and the C/H mole ratio on the catalyst surface increased with the time on stream. α-Fe 2O 3 was found in the fresh catalyst, and α-Fe 2O 3, Fe 3O 4 and χ-Fe 5C 2 were found in the catalyst samples after reaction for 19 and 451 h, respectively. With the increase of time on stream, the content of χ-Fe 5C 2 gradually increased, and the amount of Fe 3O 4 decreased nearly to stability; the content of Fe 3+ in a superparamagnetic state increased first, and then decreased. The formation of insoluble carbonaceous deposit was prior to that of χ-Fe 5C 2 owing to carbonaceous deposit from CO and χ-Fe 5C 2 from α-Fe 2O 3 via Fe 3O 4.

【基金】 国家科技部 863项目 (2 0 0 1AA5 2 3 0 10 );中国科学院知识创新重大项目 (KGCX1 SW 0 2 ) .
  • 【文献出处】 催化学报 ,Chinese Journal of Catalysis , 编辑部邮箱 ,2004年05期
  • 【分类号】O643
  • 【被引频次】8
  • 【下载频次】236
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