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由XPS研究CO_2在低压甲醇合成中的作用  
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【英文篇名】 XPS STUDY ON THE ROLE OF CO_2 IN LOW-PRESSURE METHANOL SYNTHESIS
【下载频次】 ★★
【作者】 陈宝树; 赵九生; 张鎏; 熊国兴; 盛世善;
【英文作者】 Chen Baoshu; Zhao Jiusheng anp Zhang Liu ( Department of Chemical Engineering; Tianjin University; Tianjin ); Xiong Guoxing* and Sheng Shishan; (Laboratory for Catalysis; Dalian Institute of Chemical Physics; Chinese Academy of Sciences; Dalian; China );
【作者单位】 天津大学化学工程系; 中国科学院大连化学物理研究所催化基础研究实验室; 中国科学院大连化学物理研究所催化基础研究实验室 天津;
【文献出处】 分子催化 , Journal of Molecular Catalysis, 编辑部邮箱 1989年 04期  
期刊荣誉：中文核心期刊要目总览  ASPT来源刊  CJFD收录刊
【摘要】 本文应用XPS,在模拟工业催化剂和实际操作条件下,对低压甲醇合成铜基催化剂的表面形态进行了研究.结果表明,在还原及反应状态下,催化剂表面没有稳定的Cu~(2+)、Cu~+离子存在,仅Cu~0能被检测到;ZnO被还原,形成缺氧结构ZnOx(X≤1),表面出现氧空位.认为高度分散的Cu~0与其紧密接触的部分还原的ZnOx联合组成了甲醇合成的表面活性中心,也即表面上的Cu-Zn-O(“口”为氧空位)构成了最佳合成活性单元.提出反应原料气中适量CO_2的加入有助于金属Cu微晶的分散,认为CO_2的作用主要是使反应气氛中含有一定的氧化势,它与原料气中的CO+H_2一起,对金属Cu微晶起氧化还原作用.CO_2可将Cu~0氧化成Cu~(?+)(甚至Cu~+).但Cu~(?+)会马上被CO+H_2还原成Cu~0.通过这样的氧化还原循环,阻止了Cu微晶的聚集长大,延长了催化剂的使用寿命.
【英文摘要】 CuO-ZnO(atomic ratio Cu : Zn = 1 : 1 )and CuO-ZnO-Al2O3 ( atomic ratio Cu : Zn : Al= 6 : 3 : 1 ) catalysts for low pressure methanol synthesis were prepared by a conventional coprecipitation method. Surface characterization of those catalysts were performed using XPS combined with a reactor system shown in Fig. 1 under simulated industrial operating conditions. Specimens were prepared by pressing powdered catalysts into small pellets, evacuated in the pretreatment chamber at room temperature ...
【基金】 国家自然科学基金资助课题
【正文快照】 1.引 言 低压甲醇合成虽然己经工业化多年,但对于此过程所使用的铜基催化剂中活性中心的结构仍然众说不一ti—Zj。目前主要有三种不同的论点:(1)Cu”与ZnO和(或)AI。O。的固溶体作为反应的活性中心‘8一7、(2)高分散的金属CU’是*O+*。的活性物种〔巴一1D;(3)二维的CU”-CU’

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